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合肥研究院钙钛矿结构RCrO3体系磁性及磁电效应研

上海大学曹世勋团队与美国莱斯大学科研人员等国际同行合作,在凝聚态磁性系统中发现了第一个迪克协同作用的实例。此前,迪克协同效应只在量子光学和冷原子等领域有研究。最新发现将有助于增进人们对磁现象的理解。8月24日,这项突破性成果发表于《科学》杂志。

《科学》发表上海大学量子物质研究突破性成果

近日,中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所功能材料研究室尹利华等研究人员在钙钛矿结构Cr基氧化物的磁性及磁电效应等方面的研究获得新进展,相关结果发表在Applied Physics Letters等期刊上。

新闻中心讯 近日,我校物理系赵俊课题组利用中子散射技术在铁硒(FeSe)超导体中首次观测到了一种新奇的自旋为1的向列性量子无序顺磁态,这一磁基态的发现对理解FeSe类高温超导机理提供了新的角度,相关研究论文“Magnetic ground state of FeSe”于7月19日在国际权威期刊《自然·通讯》(Nature Communications)上发表(DOI: 10.1038/NCOMMS12182)。物理系直博生王奇思,沈瑶,博士后泮丙营为该论文的共同第一作者,一年级直博生张孝文为第四作者。

据介绍,该成果以曹世勋团队成功制备并表征不同浓度稀土钇离子掺杂铁酸铒高质量单晶系列样品的物理性质实验研究为基础。通过实验与理论相结合的深入研究,科学家发现,固体中稀土铒离子自旋系综与铁离子磁振子间的协同耦合表现为真空拉比劈裂特性。

上海大学曹世勋教授团队与美国Rice大学Kono教授团队等同行在凝聚态磁性系统中发现了第一个迪克协同作用的实例,而此前迪克协同效应只在量子光学和冷原子等领域中存在。这一发现将有助于增进对磁现象的理解。8月24日,这项重大突破性成果发表于《科学》杂志。

磁性是物质的基本属性,磁性物质在信息存储、磁制冷等现代科学技术和生产生活中广泛应用。具有简单钙钛矿结构的RCrO3及其Fe掺杂体系具有很强的磁电效应,还表现出较大的磁热效应及温度诱导的磁矩翻转等现象,近年来已受到越来越多的关注。但是,其微观机理尚不明确,甚至该体系中观察到的磁电效应是否为本征属性仍存在争议。因此,对该体系的磁性及磁电效应进行系统研究具有重要的科学意义,有助于理解其微观机理,探寻新型磁性功能材料及磁电材料。合肥研究院固体所研究人员对一系列Fe掺杂的RFe0.5Cr0.5O3 (R=Y, Sm, Nd, Dy, Gd等)多晶、RCrO3 (R=Gd, Tb, Dy, Er, Nd等)及其掺杂体系单晶的磁电效应进行了系统研究。

超导电性是指在某一温度之下材料的电阻完全消失的现象。由于它背后蕴含深刻的物理、并具有广阔的应用前景,超导现象自1911年被发现以来,一直是凝聚态物理学的研究热点。传统超导体的超导转变温度较低(一般低于40 K),其机理可以用基于电子-声子耦合的BCS理论来解释,该理论的发明人巴丁、库珀和施里弗因此获得了1972年的诺贝尔物理学奖。然而1986年和2008年相继发现的铜氧化物和铁基高温超导体(超导转变温度可以超过100 K)却无法用BCS理论来理解,因此高温超导机理仍是凝聚态研究的未解之谜。

研究人员聚焦了该系列单晶样品在强磁场、极低温及不同掺杂浓度下的太赫兹波吸收谱,证实在外磁场下铒离子电子顺磁共振可与有序的铁离子自旋真空磁振子模式强烈耦合。这与标准的N原子腔量子电动力学实验可互相对应,铁离子和铒离子耦合率与稀土铒离子的浓度依赖关系满足迪克标度模型。

据介绍,该成果以曹世勋团队成功生长并表征不同浓度稀土Y3 掺杂铁酸铒高质量单晶系列样品和系统的物性测量实验研究为基础,通过实验与理论相结合的深入研究,发现了固体中稀土铒离子自旋系综与铁离子磁振子间的协同耦合效应表现为真空拉比劈裂特性。

研究发现,Fe掺杂的RFe0.5Cr0.5O3(R=Y, Sm, Nd, Dy, Gd等)体系,除了具有巨磁热效应、温度诱导的磁矩翻转、只改变外加磁场大小而无需改变磁场方向的磁矩翻转等现象外,在室温以下还表现出两个相继发生的介电弛豫行为。分析表明,该体系中温度诱导的磁矩翻转现象不仅与R-Cr/Fe磁相互作用有关,还与Fe-Cr磁相互作用密切相关。而在低温下发生的两个介电弛豫则分别与电子在富Cr团簇及富Fe团簇内的跳跃有关,其中富Cr/Fe团簇是由体系中Fe/Cr无序引起的。相关研究相继发表在Materials Research BulletinApplied Physics Letters等期刊上。

高温超导电性往往发生在长程反铁磁有序附近,因此磁性被认为与高温超导的产生有着密切的关系。例如铜氧化物超导体的母体化合物是奈尔(Néel)磁体,铁砷类铁基超导体的母体化合物是条纹(stripe)磁体,超导电性通常要在这些反铁磁的母体中引入载流子获得。然而与铜氧化物和铁砷类超导体不同,铁硒类超导体的母体FeSe却没有静态反铁磁序。与此同时,FeSe还表现出一系列奇异的超导特性,比如在加压,电子掺杂及单层薄膜下超导电性迅速增强,单层FeSe薄膜的超导转变温度甚至高达65到109 K,研究FeSe的奇异超导特性的关键是理解其磁性基态。

论文通讯作者曹世勋指出,由此可以得出铁离子和铒离子的交换耦合常数,为人们更加深刻地理解3d-4f电子的磁耦合导致的新奇物理效应,如磁相变、磁电效应、电控磁振子、非线性自旋激发、重费米子物理等提供了重要的实验和理论证据。

研究人员聚焦研究了强磁场、极低温及不同掺杂浓度下的太赫兹波吸收谱,证实在外磁场下Er3 电子顺磁共振可与有序的Fe3 自旋真空磁振子模式强烈耦合。这与标准的N原子腔量子电动力学实验可互相对应,Fe3 和Er3 耦合率与稀土离子Er3 的浓度依赖关系满足迪克标度模型。

为了进一步深入研究RCrO3体系的磁电效应及温度诱导的磁矩翻转等现象的微观机理,研究人员生长了RCrO3 (R=Gd, Tb, Dy, Er, Nd等)及其掺杂体系的单晶样品。通过对其磁性和磁电效应等进行深入研究发现,该体系的磁学性能因稀土元素R的变化存在很大差异,但在低温下都具有较强的本征磁电耦合效应。GdCrO3单晶:在该单晶中观测到了两个连续的温度诱导的磁矩翻转现象,还发现了温度诱导的磁矩不连续跳跃的新现象。这些磁现象与GdCrO3单晶材料中Gd-Cr自旋相互作用有密切关联。此外,在低温下该单晶表现出极大的磁热效应,其数值高达~242 mJ cm-3 K-1,远大于其它稀土合金(如,HoCoAl等)以及Gd基石榴石Gd3Ga5–xFexO12 等同温区的磁热材料。相关结果发表在Journal of Applied Physics上。TbCrO3、ErCrO3及DyCrO3单晶:TbCrO3和ErCrO3单晶在低温下都表现出磁场诱导的磁矩跳跃现象;ErCrO3单晶在低温下还具有非常大的旋转磁热效应;DyCrO3及ErCrO3单晶在低温下表现出Cr离子及稀土离子的自旋重取向行为。这些现象都属首次报道。相关结果发表在Journal of Materials Chemistry C上。

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专家表示,这是该领域近年来的重要发现之一,为利用量子光学中的概念和工具理解、控制和预言凝聚态物质中的新物相、新应用提供了一条新的途径。

曹世勋表示,由此可以得出Fe3 和Er3 的交换耦合常数,为人们更加深刻地理解3d-4f电子的磁耦合导致的新奇效应,如磁相变、磁电效应、电控磁振子、非线性自旋激发、重费米子等等提供了重要的实验和理论证据,为该领域近年来的重要发现之一。

通过对RCrO3体系Cr位进行磁性元素替代,可以引入新的磁相互作用,进而改变其磁性基态并获得一些新的磁、电等性质。基于该思路,科研人员生长出了Fe掺杂YCr1-xFexO3单晶样品,研究发现该样品由于Fe/Cr之间的无序占位以及较强的Fe-Cr磁相互作用,使得其表现出不同于YCrO3和YFeO3母体样品的磁场及温度诱导的自旋重取向等磁行为。相关工作发表在Applied Physics Letters上。

左图为FeSe中自旋激发示意图,右图为实验观测的奈尔(Néel)和条纹(stripe)自旋激发谱

相关论文信息:

专家认为,这项研究为利用量子光学中的概念和工具,去理解、控制和预言凝聚态物质中的新物相提供了一条新的途径。

该工作得到国家自然科学基金,中科院前沿科学重点研究项目的资助。

最近,赵俊教授课题组利用非弹性中子散射技术对FeSe大单晶中的自旋激发进行了覆盖整个布里渊区的测量。研究发现FeSe在很宽的能量区间同时存在奈尔反铁磁和条纹反铁磁涨落,由于FeSe中只包含一种磁性的铁原子,一种原子产生了两种强的磁激发是非常罕见的物理现象,说明该体系存在极强的磁相互作用阻挫,因此表明FeSe的磁基态是一种介于铜氧化物和铁砷类材料之间的新奇的向列性量子无序顺磁体。这一基态的发现揭示了铜氧化物超导体和铁基超导体磁性之间的潜在联系。通过分析不同FeSe族材料的磁涨落和向列相变以及超导的关系,他们还提出FeSe 在电子掺杂及单层薄膜下超导电性的迅速增强很可能和奈尔自旋涨落的增强相关,这为理解其超导机理提供了新的角度。

据悉,该成果是由上海大学量子与分子结构国际中心、材料基因组工程研究院、理学院物理系与美国Rice大学等国内外数家高校和科研院所共同合作完成,曹世勋教授和Kono教授为共同通讯作者。

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该研究的中子散射实验在美国橡树林国家实验室,英国卢瑟福·阿普尔顿实验室和日本J-PARC中子源完成。

相关论文信息: 10.1126/science.aat5162

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图1.YCr0.88Fe0.12O3单晶的“温度-磁场”相图

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图2.GdFe0.5Cr0.5O3多晶中巨磁热效应

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图3.TbCrO3单晶中磁场诱导的磁矩跳跃现象及DyCrO3单晶中的磁电效应

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